為了應對便攜式電子設備和電動汽車日益增長的需求，構(gòu)建快速充電鋰離子電池有重要意義蚓炬。其中亡容，電解質(zhì)中鋰的脫溶劑化和固體電解質(zhì)界面（SEI）的擴散是限制石墨基鋰離子電池實現(xiàn)快速充電的兩大關鍵。近日树姨，華中科技大學武漢光電國家研究中心孫永明教授等人報道了常規(guī)SEI成分（有機物單碳酸乙烯鋰LEMC摩桶、Li2O、Li2CO3和LiF）以及Li3P對界面處Li+溶劑化結(jié)構(gòu)和SEI形成的影響規(guī)律娃弓，對快充負極SEI的設計具有重要指導意義典格。
VASP解讀
通過MD計算了徑向分布函數(shù)（RDFs）和配位數(shù)，本文研究了Li3P對負極界面處Li+溶劑化結(jié)構(gòu)的影響台丛。根據(jù)RDFs得出了內(nèi)亥姆霍茲平面（IHP）附近的Li+溶劑化結(jié)構(gòu)耍缴。其中，Li3P界面處的Li+溶劑化鞘層中的溶劑分子配位數(shù)最低（~ 2.63）挽霉，表現(xiàn)出部分去溶劑化防嗡。
通過DFT優(yōu)化晶體結(jié)構(gòu)、計算吸附能和脫溶劑能壘侠坎，團隊進一步研究脫溶劑機理蚁趁。Li3P與Li+的吸附能最強，而LEMC與Li+的吸附能最弱实胸，從而導致不同組分界面處的Li+溶劑化結(jié)構(gòu)存在差異他嫡，促使Li3P界面處的Li+快速去溶劑化番官。Li+在LEMC和Li2CO3界面處的去溶劑化能壘分別為67.9和65.0 kJ mol-1，在Li3P界面處去溶劑化能壘下降到50.5 kJ mol-1钢属。配合其高離子電導率特性徘熔，上述結(jié)果證明Li3P能夠有效促進Li+的去溶劑化和Li+在SEI中的遷移。
基于以上結(jié)算結(jié)果淆党，通過實驗制備了一種新型的具有連續(xù)結(jié)晶Li3P基SEI的藍色石墨酷师，實現(xiàn)了快速充電（充電時間分別為10和6分鐘，容量分別為91.2%和80%）以及在高電流密度下的穩(wěn)定循環(huán)（2,000個循環(huán)染乌，容量保持率為82.9%）山孔。
Fast-charging capability of graphite-based lithium-ion batteries enabled by Li3P-based crystalline solid–electrolyte interphase. Nat Energy, 2023, DOI: 10.1038/s41560-023-01387-5.
